分會(huì)
第四十一分會(huì):多孔材料
摘要
分級(jí)多孔碳是一種包含不同孔尺寸的碳材料,由于其主體中具有層級(jí)分明、相互貫通的孔結(jié)構(gòu),因此在反應(yīng)體系中可減少客體分子的擴(kuò)散阻力、加快顆粒內(nèi)的傳質(zhì)速率,使其在環(huán)境和催化領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。目前,分級(jí)多孔碳大多采用模板法制備,但該方法操作繁瑣、工藝復(fù)雜、耗時(shí)長(zhǎng);為解決這一問題,本研究選用廉價(jià)且易得的造紙工業(yè)副產(chǎn)物脫堿木質(zhì)素(DL)做原料,在熱解的同時(shí)引入空氣活化,并通過改變空氣占比,探究了孔結(jié)構(gòu)的發(fā)育機(jī)理,最終制備了含有微、介孔的木質(zhì)素衍生分級(jí)多孔碳。主要研究結(jié)果如下: (1)與纖維素、木屑等原料相比,木質(zhì)素衍生的分級(jí)多孔碳擁有更高的比表面積和孔體積,同時(shí)有更高的碳產(chǎn)率和熱穩(wěn)定性。 (2)N2吸附/解吸的分析結(jié)果表明,700 °C下熱解有利于碳孔隙發(fā)育,且隨著熱解氣氛中空氣占比的提高介孔率逐漸上升,當(dāng)空氣占比為30 %時(shí),制備的木質(zhì)素分級(jí)孔碳DA30-700的BET表面積可達(dá)792 m2?g-1、介孔表面積為256 m2?g-1。 (3)在25 °C等溫吸附實(shí)驗(yàn)中,DA30-700對(duì)水中磺胺二甲嘧啶(SMZ)吸附量最高達(dá)567.3 μmol?g-1,是纖維素基微孔碳MA10-700的9.4倍。 (4)以DA30-700為載體負(fù)載Pd催化甲酸脫氫實(shí)驗(yàn)對(duì)反應(yīng)的選擇性良好,與采用未經(jīng)空氣活化的木質(zhì)素碳DN-700為載體所制備的催化劑相比,前者催化脫氫的TOF值約是后者的2.3倍。
關(guān)鍵詞
分級(jí)多孔碳;空氣活化;吸附;甲酸脫氫
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