分會

第四十一分會：多孔材料

摘要

金屬有機(jī)框架材料（MOFs）在不同領(lǐng)域的應(yīng)用日漸廣泛，尤其是在催化領(lǐng)域。然而，MOFs的配位程度越高，其結(jié)構(gòu)中可利用的催化活性中心數(shù)量越少，在反應(yīng)中的催化性能越低。而缺陷工程的興起可以在MOFs結(jié)構(gòu)中構(gòu)建更多的缺陷位點，增加催化反應(yīng)過程中需要的活性中心數(shù)量，所以受到越來越多的學(xué)者關(guān)注[1-3]。對于MOFs材料而言，其結(jié)構(gòu)中的缺陷主要包括配體缺失型缺陷和金屬中心缺失型缺陷兩大類。 金屬鋯基MOFs（Zr-MOFs）作為MOFs家族中的重要組成，由于在缺陷工程中能夠保持其結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定而受到研究人員的青睞。在眾多Zr-MOFs材料中，MOF-808(Zr)不僅具有豐富的孔結(jié)構(gòu)和比表面積，而且其結(jié)構(gòu)中的甲酸配體容易被移除，使其具有制備更多缺陷位點的潛力，由此成為一種有前景的材料。目前，MOF-808(Zr)中的缺陷位點可以通過活化、蒸汽處理、酸處理以及混合配體等方法構(gòu)建。Lin等人報道MOF-808(Zr)中的缺陷可以在80℃的DMF和HCl的混合液中浸泡24 h的處理過程中產(chǎn)生。De Vos等人分別通過熱活化和熱甲醇處理方法，在MOF-808(Zr)結(jié)構(gòu)中構(gòu)建缺陷位點。Hwang等人將MOF-808(Zr)浸入無水甲醇中，并將其在甲醇沸點的條件下回流8 h，制備了有缺陷位點的MOF-808(Zr)。Xamena和Qiao等人分別利用混合配體的方法制備缺陷型MOF-808(Zr)。雖然人們已經(jīng)對MOF-808(Zr)中的缺陷工程做了大量的研究，由于這些構(gòu)建缺陷位點的方法大多關(guān)注于MOF-808(Zr)結(jié)構(gòu)中甲酸配體的去除以及合成過程中Zr的不飽和配位，所以在MOF-808(Zr)結(jié)構(gòu)中構(gòu)建缺陷位點的數(shù)量仍然是有限的。 在該項工作中，我們在室溫條件下通過利用NH4HCO3溶液對MOF-808(Zr)進(jìn)行后處理，斷裂其結(jié)構(gòu)中的Zr-O鍵制備缺陷型MOF-808(Zr)。進(jìn)一步結(jié)合XRD、氮氣吸附等技術(shù)對所得材料進(jìn)行表征（如圖1），對材料結(jié)構(gòu)中缺陷位點的形成過程提出推測。通過二苯并噻吩（DBT）及其衍生物在模擬燃油中的氧化脫硫反應(yīng)評價其催化性能，分析催化劑結(jié)構(gòu)與催化性能之間的關(guān)系。

關(guān)鍵詞

金屬有機(jī)框架;MOF-808(Zr);多孔材料;氧化脫硫

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