分會

第五十分會：納米體系理論與模擬

摘要

雙原子催化劑（DACs）是單原子催化劑（SACs）的延伸，繼承了SACs的所有優(yōu)勢，如100%的原子利用率。1由于雙金屬原子間存在協(xié)同效應(yīng)，DACs在多相催化中表現(xiàn)出極高的催化活性和催化選擇性，如氮還原反應(yīng)。但DACs雙金屬原子間復(fù)雜的的相互作用，其催化機理尚不清楚。2利用第一性原理計算，我們證明了錨定在C2N片空腔上的相鄰單TM原子增強Fe SACs的NRR活性的起源。3雖然Fe和TM原子之間存在約7.5埃的距離，但Fe和TM雙單原子位點與p區(qū)-C2N片之間能夠建立起電荷和自旋通信，從而調(diào)控反應(yīng)位點Fe原子的電子自旋磁矩。在N2吸附后，自旋磁矩減小的Fe位點可以大大提高NRR的催化活性和對氨生產(chǎn)的選擇性。與離散的Fe SAC（?1.04V）相比，TM=Fe, Ag, Mo, 和Zn的Fe-TM雙金屬位點的極限電位更低，分別為?0.76、?0.76、?0.68和?0.74V。本研究發(fā)現(xiàn)雙金屬單原子位點之間獨特的相互作用，可以調(diào)節(jié)其電子自旋狀態(tài)，并為設(shè)計高效的SACs提供了一種新的途徑。

關(guān)鍵詞

固氮；;自旋；;第一性原理；;電子自旋磁矩

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