分會(huì)

第六十一分會(huì)：能源化學(xué)

摘要

電化學(xué)CO2還原（CO2RR）轉(zhuǎn)化為燃料對(duì)于實(shí)現(xiàn)人工碳循環(huán)是非常重要的。在備選的金屬基電催化劑中，儲(chǔ)量豐富的錫雖然有CO2RR活性，但是其催化效率和選擇性有待提高。本工作提出用微量硫摻雜修飾的原子分散的Sn納米簇，有效地將CO2電還原為C1化學(xué)品。該電催化劑來自于雙（苯-1,2-二硫基）的原位電化學(xué)還原反應(yīng)。在中等過電位（0.75V）下，它對(duì)碳質(zhì)產(chǎn)物表現(xiàn)出較高的法拉第效率（90%）。更重要的是，與大多數(shù)Sn基催化劑相比，該材料在流動(dòng)相電解池中獲得非常高的甲酸分電流密度（90 mA cm?2）和長(zhǎng)期穩(wěn)定性（50小時(shí)）。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，微量硫?qū)n納米簇的催化反應(yīng)具有促進(jìn)作用，可穩(wěn)定甲酸的重要中間體（*HCOOH），從而有利于CO2電還原。因此，它強(qiáng)調(diào)了摻雜劑和電荷調(diào)制對(duì)提高催化性能的重要性。這項(xiàng)工作為Sn電催化劑的CO2電還原提供了一個(gè)很有前途的新思路。

關(guān)鍵詞

錫基催化劑;有機(jī)硫分子;硫物種摻雜;CO2電還原;構(gòu)效關(guān)系

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