分會(huì)

第六十一分會(huì)：能源化學(xué)

摘要

可再生能源驅(qū)動(dòng)的二氧化碳（CO2）電還原提供了一條化學(xué)脫碳的途徑。在這些技術(shù)中，使用固體氧化物電化學(xué)電解池（SOECs）的高溫二氧化碳還原反應(yīng)（HT-CO2RR）因其高活性和高能源效率而備受關(guān)注。但在當(dāng)今的高溫CO2還原體系中中，由鎳（Ni）基電極材料催化易于產(chǎn)生積碳，導(dǎo)致電解池系統(tǒng)壽命結(jié)束，該過(guò)程被理解為CO歧化（2CO ? C + CO2）。在此，我們報(bào)告了一種(La0.6Sr0.4)0.95Co0.2Fe0.8O3-δ (LSCF)氧化物催化劑，該催化劑能夠顯著抑制高溫CO2還原過(guò)程中的積碳過(guò)程，其出口CO分壓（PCO）極限可達(dá)到0.85±0.02 atm，大約等于熱力學(xué)碳沉積閾值，并且在800℃時(shí)CO2單程利用率最高約75%。上述催化劑與商用鎳/釔穩(wěn)定氧化鋯（comm-Ni/YSZ）SOEC相比，其抗積碳性能增加了約1.4倍。之后我們利用原位近常壓X射線光電子能譜（NAP-XPS），研究了由LSCF和析出的 CoFe納米顆粒組成的表面化學(xué)變化，并揭示了鐵介導(dǎo)的抗積碳機(jī)制，其中CO2在金屬鐵上的高吸附強(qiáng)度誘發(fā)了反向Boudouard反應(yīng)并相應(yīng)促使了Fe的氧化，最終在價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)換中達(dá)到平衡，使得體系穩(wěn)定運(yùn)行。最后，我們?cè)?20 mA cm-2和0.8 atm PCO條件下，在320小時(shí)的運(yùn)行中取得了接近統(tǒng)一的CO法拉第效率和約73%的能量效率（EE）。除此之外，電池的衰退速率低于0.09 mV h-1，與最好的抗積碳HT-CO2RR系統(tǒng)相比，穩(wěn)定性提高了60倍。

關(guān)鍵詞

高溫CO2還原;固體氧化物電解池;抗積碳

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