分會

第六十一分會：能源化學(xué)

摘要

可充電水系鋅離子電池因其具有安全無毒、環(huán)境友好、儲量豐富、價格低廉以及離子電導(dǎo)率高等優(yōu)點，被認(rèn)為是極具發(fā)展?jié)摿Φ男乱淮姵伢w系。然而，在電化學(xué)循環(huán)過程中鋅枝晶的生長會導(dǎo)致容量衰減，甚至電池失效。尤其在低溫條件下，緩慢的動力學(xué)行為會導(dǎo)致鋅枝晶生長更加嚴(yán)重，從而阻礙鋅電池在低溫環(huán)境下的規(guī)?；瘧?yīng)用。為了解決這一問題，我們設(shè)計了一種親鋅的Bi-N4結(jié)構(gòu)，作為親鋅成核位點來加快鋅在低溫條件下的成核動力學(xué)。理論計算和實驗研究表明，原子級分散的Bi-N4位點不僅可以有效降低鋅成核過電位，而且可以提高鋅成核密度并加快鋅成核動力學(xué)，從而促使鋅沿平面內(nèi)無枝晶沉積。得益于低溫動力學(xué)行為的有效改善，在5 mA cm-2的電流密度下，鋅在Bi-N4/C電極表面能夠?qū)崿F(xiàn)1600圈的可逆沉積/剝離，平均庫倫效率高達(dá)99.4%；同時，Bi-N4@Zn復(fù)合負(fù)極組裝的低溫對稱電池在5 mA cm-2條件下能夠穩(wěn)定循環(huán)600圈，并展示出良好的倍率性能，基于Bi-N4@Zn負(fù)極組裝的低溫全電池在0.5 A g-1的條件下循環(huán)1400次循環(huán)后，其容量保持率接近100%。低溫全電池即使在低N/P比、貧電解質(zhì)和高負(fù)載正極（14.42 mg cm-2）的條件下仍能夠穩(wěn)定運行超過330小時，證實了通過單原子位點改善鋅低溫沉積的潛在實用性。這項工作表明單原子位點可調(diào)節(jié)金屬在低溫條件下的成核行為，并提高電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性, 同時也為調(diào)控?zé)o枝晶金屬沉積/剝離的成核行為提供了有效指導(dǎo)。

關(guān)鍵詞

鋅金屬負(fù)極;單原子位點;成核動力學(xué);無枝晶沉積;低溫

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