分會
第六十一分會:能源化學
摘要
可充電水系鋅離子電池因其具有安全無毒、環(huán)境友好、儲量豐富、價格低廉以及離子電導率高等優(yōu)點,被認為是極具發(fā)展?jié)摿Φ男乱淮姵伢w系。然而,在電化學循環(huán)過程中鋅枝晶的生長會導致容量衰減,甚至電池失效。尤其在低溫條件下,緩慢的動力學行為會導致鋅枝晶生長更加嚴重,從而阻礙鋅電池在低溫環(huán)境下的規(guī)?;瘧谩榱私鉀Q這一問題,我們設計了一種親鋅的Bi-N4結構,作為親鋅成核位點來加快鋅在低溫條件下的成核動力學。理論計算和實驗研究表明,原子級分散的Bi-N4位點不僅可以有效降低鋅成核過電位,而且可以提高鋅成核密度并加快鋅成核動力學,從而促使鋅沿平面內無枝晶沉積。得益于低溫動力學行為的有效改善,在5 mA cm-2的電流密度下,鋅在Bi-N4/C電極表面能夠實現(xiàn)1600圈的可逆沉積/剝離,平均庫倫效率高達99.4%;同時,Bi-N4@Zn復合負極組裝的低溫對稱電池在5 mA cm-2條件下能夠穩(wěn)定循環(huán)600圈,并展示出良好的倍率性能,基于Bi-N4@Zn負極組裝的低溫全電池在0.5 A g-1的條件下循環(huán)1400次循環(huán)后,其容量保持率接近100%。低溫全電池即使在低N/P比、貧電解質和高負載正極(14.42 mg cm-2)的條件下仍能夠穩(wěn)定運行超過330小時,證實了通過單原子位點改善鋅低溫沉積的潛在實用性。這項工作表明單原子位點可調節(jié)金屬在低溫條件下的成核行為,并提高電化學循環(huán)穩(wěn)定性, 同時也為調控無枝晶金屬沉積/剝離的成核行為提供了有效指導。
關鍵詞
鋅金屬負極;單原子位點;成核動力學;無枝晶沉積;低溫
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