分會

第六十一分會：能源化學

摘要

利用可再生能源將二氧化碳電還原為高附加值化學品對于實現(xiàn)碳中和具有非常重要的意義，鉍基催化劑能夠將二氧化碳(CO2)還原成具有較高經(jīng)濟效益的甲酸(甲酸鹽)。但如何直接宏量制備具有特定形貌和穩(wěn)定結構的鉍納米結構以及實現(xiàn)CO2高穩(wěn)定性電催化轉化仍然面臨巨大挑戰(zhàn)。針對此問題，我們提出了二維模板限域還原-生長策略，利用二維氧化鉍薄片作為模板，在氫氣氛圍下高溫限域還原，實現(xiàn)鉍納米帶的直接批量制備，有效避免了金屬鉍在高溫條件下易團聚等問題。同時，高溫還原方法可以促進Bi(113)優(yōu)勢晶面的生長，且在鉍納米帶邊緣原位形成Bi-O活性位點。通過原位表征技術和理論計算證實特定晶面和邊界基團可以協(xié)同促進CO2分子的吸附和活化，進而降低甲酸中間產(chǎn)物的生成能，使其在較寬的電位窗口內(nèi)實現(xiàn)有效的CO2電還原生成甲酸。并且基于高溫煅燒氧化鉍在電還原過程中的穩(wěn)定性，實現(xiàn)了超長穩(wěn)定CO2還原制甲酸(＞100 h)，遠高于已報道的鉍基催化劑服役壽命。此外，制備的一維納米帶催化劑在流動電解池中的電流密度達到商業(yè)標準(>200 mA cm-2), 并且維持長時間穩(wěn)定性。該工作不僅揭示了邊界活性位點與晶面之間的協(xié)同效應，而且為制備高活性和高穩(wěn)定性的電催化CO2還原催化劑提供了新策略。

關鍵詞

鉍納米帶;電催化CO2還原;原位邊緣修飾;高穩(wěn)定性

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