分會(huì)

第六十一分會(huì)：能源化學(xué)

摘要

利用可再生能源將二氧化碳電還原為高附加值化學(xué)品對(duì)于實(shí)現(xiàn)碳中和具有非常重要的意義，鉍基催化劑能夠?qū)⒍趸?CO2)還原成具有較高經(jīng)濟(jì)效益的甲酸(甲酸鹽)。但如何直接宏量制備具有特定形貌和穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的鉍納米結(jié)構(gòu)以及實(shí)現(xiàn)CO2高穩(wěn)定性電催化轉(zhuǎn)化仍然面臨巨大挑戰(zhàn)。針對(duì)此問(wèn)題，我們提出了二維模板限域還原-生長(zhǎng)策略，利用二維氧化鉍薄片作為模板，在氫氣氛圍下高溫限域還原，實(shí)現(xiàn)鉍納米帶的直接批量制備，有效避免了金屬鉍在高溫條件下易團(tuán)聚等問(wèn)題。同時(shí)，高溫還原方法可以促進(jìn)Bi(113)優(yōu)勢(shì)晶面的生長(zhǎng)，且在鉍納米帶邊緣原位形成Bi-O活性位點(diǎn)。通過(guò)原位表征技術(shù)和理論計(jì)算證實(shí)特定晶面和邊界基團(tuán)可以協(xié)同促進(jìn)CO2分子的吸附和活化，進(jìn)而降低甲酸中間產(chǎn)物的生成能，使其在較寬的電位窗口內(nèi)實(shí)現(xiàn)有效的CO2電還原生成甲酸。并且基于高溫煅燒氧化鉍在電還原過(guò)程中的穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)了超長(zhǎng)穩(wěn)定CO2還原制甲酸(＞100 h)，遠(yuǎn)高于已報(bào)道的鉍基催化劑服役壽命。此外，制備的一維納米帶催化劑在流動(dòng)電解池中的電流密度達(dá)到商業(yè)標(biāo)準(zhǔn)(>200 mA cm-2), 并且維持長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性。該工作不僅揭示了邊界活性位點(diǎn)與晶面之間的協(xié)同效應(yīng)，而且為制備高活性和高穩(wěn)定性的電催化CO2還原催化劑提供了新策略。

關(guān)鍵詞

鉍納米帶;電催化CO2還原;原位邊緣修飾;高穩(wěn)定性

線上墻報(bào)僅限年會(huì)已繳費(fèi)參會(huì)代表觀看。

您還沒(méi)有登錄，請(qǐng)您先 點(diǎn)擊這里登錄