分會(huì)

第六十一分會(huì)：能源化學(xué)

摘要

鋰硫電池具有超高能量密度（2600 Wh kg-1）和比容量（1675 mAh g-1），被認(rèn)為是下一代最具發(fā)展前景的儲(chǔ)能體系之一。然而，以傳統(tǒng)醚基電解液體系為主的鋰硫電池體系，其商業(yè)化應(yīng)用仍然存在許多棘手的問題（圖1a）。這主要是由于：（1）硫單質(zhì)（S8）及其放電產(chǎn)物（Li2S）電子絕緣導(dǎo)致動(dòng)力學(xué)緩慢和硫利用率低;（2）充放電過程中多硫化鋰的“穿梭效應(yīng)”導(dǎo)致一系列副反應(yīng)并腐蝕鋰金屬負(fù)極；（3）傳統(tǒng)的醚類電解液對(duì)多硫化鋰溶解度有限，需要過量的電解液，然而高E/S比造成鋰硫電池實(shí)際能量密度低。基于此，本研究采用高供體數(shù)（DN）溶劑，N, N-二甲基丙烯基脲（DMPU）作為共溶劑來調(diào)控電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)。如圖1b所示，溶劑化能力強(qiáng)的DMPU優(yōu)先參與多硫化鋰（LiPSs）的內(nèi)層溶劑化配位，溶劑化能力弱的DOL分布在LiPSs的溶劑化外層。這種殼鞘結(jié)構(gòu)能有效封裝多硫化鋰，有助于緩解LiPSs與鋰負(fù)極的副反應(yīng)。同時(shí)，高DN值溶劑DMPU能夠高效穩(wěn)定高活性介質(zhì)硫自由基（S3?-），提升硫正極的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。此外，Li2S在高DN值DMPU電解液中展現(xiàn)出三維的沉積形貌，顯著提升了硫的利用率。在該高溶劑化電解液體系中，在低E/S比條件下，電池在0.1 C的倍率下展示出1410 mAh g-1的容量，循環(huán)100圈后容量保持率可達(dá)87%。本工作利用高供體數(shù)溶劑，通過調(diào)節(jié)電解液溶劑化的結(jié)構(gòu)，解決了鋰硫電池硫正極利用率低、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)慢的瓶頸問題，為實(shí)現(xiàn)高能量密度鋰硫電池提供新的思路。

關(guān)鍵詞

鋰硫電池;高供體數(shù)溶劑;溶劑化結(jié)構(gòu);硫化鋰三維沉積;高能量密度

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