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    金屬有機(jī)骨架/MXene復(fù)合催化劑的析氫性能研究
    馬陳宇 何海燕*

    分會(huì)

    第六十一分會(huì):能源化學(xué)

    摘要

    當(dāng)前,電化學(xué)水分解被認(rèn)為是理想的制氫方法之一。電解水陰極的析氫反應(yīng)(HER)需要較高的過(guò)電位,其析氫效率相對(duì)較低,因而開(kāi)發(fā)高活性的陰極催化劑成為目前析氫技術(shù)的研究熱點(diǎn)。由于具有優(yōu)異的電催化特性,鉑(Pt)基電催化劑廣泛應(yīng)用于析氫反應(yīng)中。而貴金屬鉑高昂的價(jià)格和有限的儲(chǔ)量都極大的阻礙了其大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。因此,探索價(jià)格低廉、高活性和長(zhǎng)程穩(wěn)定的非貴金屬催化劑是提高電解水產(chǎn)氫效率和促進(jìn)氫能應(yīng)用的重要策略之一。MXene作為一種新型二維材料,因其骨架結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、導(dǎo)電率高、化學(xué)性質(zhì)活潑以及表面存在諸多的官能團(tuán)等結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì),在諸多領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用前景。但純MXene片層易團(tuán)聚或堆疊而導(dǎo)致活性位點(diǎn)減少,需要通過(guò)復(fù)合或修飾等手段對(duì)MXene進(jìn)行改性。金屬有機(jī)框架(MOFs)具有規(guī)則的孔洞和暴露的金屬離子中心,能為各種催化反應(yīng)提供均勻分散的活性位點(diǎn)。其中,MIL-100(Fe)由[FeO6]簇和均苯三甲酸構(gòu)筑而成的剛性多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),體系中鐵元素具有可變的價(jià)態(tài)二顯示出優(yōu)越的催化活性。本工作中采用了一種可控的自下而上的策略,通過(guò)原位溶劑熱組裝構(gòu)筑模式,將鐵基金屬有機(jī)框架MIL-100(Fe)和MXene納米片搭建成精細(xì)的二維多孔納米結(jié)構(gòu)(圖1)。嵌入的MIL-100(Fe)納米晶體不僅抑制了MXene納米片的層間再堆積和團(tuán)聚,而且為充分暴露催化活性位點(diǎn)創(chuàng)造了大量互連的孔道,并且與兩者展示出良好的協(xié)同效應(yīng)?;诙S片層的超薄結(jié)構(gòu)、大的比表面積、較高的孔隙率、均勻的顆粒分散性以及優(yōu)異的導(dǎo)電性等結(jié)構(gòu)特點(diǎn),所制備的MIL-100(Fe)/MXene納米材料相較于單純的MIL-100(Fe)和MXene電催化劑表現(xiàn)出改善的電催化析氫性能:較低的起始電位(29 mV),在10 mA cm-2下的過(guò)電位為107 mV,相對(duì)較小的Tafel斜率,以及良好的長(zhǎng)程穩(wěn)定性。

    關(guān)鍵詞

    MXene納米片;金屬有機(jī)框架;雜化結(jié)構(gòu);電催化劑;析氫反應(yīng)

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