分會

第六十一分會：能源化學(xué)

摘要

將合成氣直接轉(zhuǎn)化為低碳烯烴具有較多優(yōu)勢，但受熱力學(xué)平衡限制和副反應(yīng)等因素影響，無法同時(shí)保證較高的反應(yīng)活性和較高的產(chǎn)物選擇性，相關(guān)研究大多還停留在實(shí)驗(yàn)室階段。在課題組的前期實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)之上[1]，對含Na助劑負(fù)載型ZnFe2O4尖晶石催化劑的制備工藝、壓力梯度和空速梯度下的熱態(tài)反應(yīng)和催化劑構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了研究。利用HSC 6.0軟件進(jìn)行了反應(yīng)體系的熱力學(xué)模擬，如圖1所示為350 oC下合成氣制備乙烯反應(yīng)隨壓強(qiáng)改變的平衡轉(zhuǎn)化數(shù)據(jù)（進(jìn)料H2/CO=2）。對主要反應(yīng)和Na元素助劑存在形式的進(jìn)行了熱力學(xué)分析。通過重復(fù)實(shí)驗(yàn)制備出Na助劑負(fù)載型ZnFe2O4尖晶石催化劑，在控制反應(yīng)溫度為350 oC，流量25 mL/min條件下，研究了1.0 MPa ~ 3.5 MPa壓強(qiáng)梯度的反應(yīng)效果，得到了較高的反應(yīng)指標(biāo)，當(dāng)壓強(qiáng)處于1.5 MPa至3.5 MPa時(shí)，CO的轉(zhuǎn)化率能夠達(dá)到95%以上，低碳烯烴的選擇性能夠達(dá)到39%以上；在控制反應(yīng)條件為350oC和2.0 MPa條件下，研究了750 mL/(g·h)~11250 mL/(g·h)空速梯度的反應(yīng)效果，得到了較高的反應(yīng)指標(biāo)，CO的轉(zhuǎn)化率能夠達(dá)到95%以上，低碳烯烴的選擇性能夠達(dá)到35%以上。同時(shí)，通過XRD、TEM、Raman、BET等微尺度表征方法，對反應(yīng)后催化劑的形貌、物相組成、特征譜圖、孔道結(jié)構(gòu)等結(jié)構(gòu)和組成特點(diǎn)進(jìn)行了分析，并結(jié)合其反應(yīng)過程，闡述了催化過程中的構(gòu)效關(guān)系。通過“模擬-實(shí)驗(yàn)-表征”的研究思路，對合成氣制備烯烴的催化劑與工藝研究進(jìn)行了理論和實(shí)驗(yàn)探索，為工業(yè)應(yīng)用的可能性提供了數(shù)據(jù)支持。

關(guān)鍵詞

合成氣;直接法;低碳烯烴;尖晶石

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