分會

第六十一分會：能源化學

摘要

將合成氣直接轉化為低碳烯烴具有較多優(yōu)勢，但受熱力學平衡限制和副反應等因素影響，無法同時保證較高的反應活性和較高的產(chǎn)物選擇性，相關研究大多還停留在實驗室階段。在課題組的前期實驗基礎之上[1]，對含Na助劑負載型ZnFe2O4尖晶石催化劑的制備工藝、壓力梯度和空速梯度下的熱態(tài)反應和催化劑構效關系進行了研究。利用HSC 6.0軟件進行了反應體系的熱力學模擬，如圖1所示為350 oC下合成氣制備乙烯反應隨壓強改變的平衡轉化數(shù)據(jù)（進料H2/CO=2）。對主要反應和Na元素助劑存在形式的進行了熱力學分析。通過重復實驗制備出Na助劑負載型ZnFe2O4尖晶石催化劑，在控制反應溫度為350 oC，流量25 mL/min條件下，研究了1.0 MPa ~ 3.5 MPa壓強梯度的反應效果，得到了較高的反應指標，當壓強處于1.5 MPa至3.5 MPa時，CO的轉化率能夠達到95%以上，低碳烯烴的選擇性能夠達到39%以上；在控制反應條件為350oC和2.0 MPa條件下，研究了750 mL/(g·h)~11250 mL/(g·h)空速梯度的反應效果，得到了較高的反應指標，CO的轉化率能夠達到95%以上，低碳烯烴的選擇性能夠達到35%以上。同時，通過XRD、TEM、Raman、BET等微尺度表征方法，對反應后催化劑的形貌、物相組成、特征譜圖、孔道結構等結構和組成特點進行了分析，并結合其反應過程，闡述了催化過程中的構效關系。通過“模擬-實驗-表征”的研究思路，對合成氣制備烯烴的催化劑與工藝研究進行了理論和實驗探索，為工業(yè)應用的可能性提供了數(shù)據(jù)支持。

關鍵詞

合成氣;直接法;低碳烯烴;尖晶石

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